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Abstract: 合成气甲烷化是一个强放热反应,浆态相反应器具有换热效率高,床层温度均匀等优点,是一种潜在的甲烷化反应器,与之匹配的低温高活性催化剂是实现浆态相合成气甲烷化的关键。Ni/γ-Al2O3催化剂已被广泛用于合成气的甲烷化反应,然而在低温下,其甲烷化活性较低。Zr等金属修饰的Ni基催化剂在提高Ni的还原性和催化活性方面具有明显的促进作用。实验中分别通过等体积浸渍法(IP)、镍锆共沉淀于载体的方法(CP)制备了Ni-Zr/γ-Al2O3催化剂, 并将其用于合成气的甲烷化反应。TPR和TPD结果表明Zr的添加能够使催化剂表面生成中等还原性的β 型NiO(还原温度在500-600°C 之间)这一活性中心,并且共沉淀法制得的催化剂15%Ni-3%Zr/γ-Al2O3(CP)有唯一的β型NiO的还原峰,H2-TPD结果显示,在177°C、248°C处出现了较为明显的氢气吸附峰,说明Zr的添加增强了其对氢气的吸附,有利于CO在催化剂表面氢助解离的发生。TEM结果表明(如图2),合成的NiO纳米粒子尺寸大小均一,平均粒径大约为50nm,当引入载体γ-氧化铝时,可得到粒度更小的氧化镍纳米粒子。Zr的引入会提高Ni的分散度,得到均一的纳米颗粒催化剂,而将Ni、Zr共沉淀于γ-Al2O3上则有Ni的纳米棒(线)生成。催化剂活性评价结果表明(如表1):Zr的添加能够显著提高CO 的转化率和甲烷的选择,15%Ni-3%Zr/γ-Al2O3(CP)催化剂显示了99.27%的CO转化率和90.55%的甲烷选择性。
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Page number: 1-3
Issue: 0
Subject: 催化化学
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PubYear: 2012
Volume:
Unit code: 122214
Publication name: 第十六届全国催化学术会议论文集
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